中國科大---大幅增強(qiáng)單個碳化硅自旋色心的熒光亮度

我校郭光燦院士團(tuán)隊在單個碳化硅自旋色心熒光增強(qiáng)的研究中取得新進(jìn)展。該團(tuán)隊李傳鋒、許金時等人成功利用表面等離激元大幅增強(qiáng)了單個碳化硅雙空位PL6色心的熒光亮度，并利用共面波導(dǎo)的特性大幅提高了自旋操控效率。這項技術(shù)成本低、無需復(fù)雜的微納加工工藝，且不影響色心的相干性質(zhì)，對于發(fā)展基于碳化硅自旋色心的量子應(yīng)用具有重要意義。研究成果5月8日以“Plasmonic-enhanced bright single spin defects in silicon carbide membranes”為題，在線發(fā)表在國際知名期刊《Nano Letters》。

固態(tài)自旋色心是用于量子信息處理的重要體系，其熒光亮度是邁向?qū)嵱没孔討?yīng)用的重要參數(shù)。通過與固態(tài)微納結(jié)構(gòu)耦合來實(shí)現(xiàn)自旋色心的熒光增強(qiáng)是一種常用的方法。人們已經(jīng)提出并實(shí)現(xiàn)了多種不同的方案，包括加工固體浸潤透鏡、納米柱、牛眼環(huán)、光子晶體微腔和光纖腔等。然而，這一方向依然存在許多具有挑戰(zhàn)性的問題需要解決，例如色心自旋性質(zhì)容易受到復(fù)雜微納加工過程的影響，以及色心與微納結(jié)構(gòu)之間難以對準(zhǔn)等。

李傳鋒、許金時研究組獨(dú)辟蹊徑，利用等離激元實(shí)現(xiàn)碳化硅中自旋色心的熒光增強(qiáng)。研究組通過化學(xué)機(jī)械拋光等工藝制備出厚度約10微米的碳化硅薄膜，并利用離子注入技術(shù)在薄膜中制備近表面（約15納米）的雙空位色心。隨后將薄膜翻轉(zhuǎn)，利用范德瓦爾斯力將其粘貼在鍍有共面金波導(dǎo)的硅片上，由此使得近表面色心與金波導(dǎo)的距離落在表面等離激元的作用范圍內(nèi)，進(jìn)而增強(qiáng)色心熒光。

研究組在之前的工作中首次發(fā)現(xiàn)碳化硅中單個雙空位PL6色心在室溫下具有與金剛石NV色心相媲美的發(fā)光亮度和自旋讀出對比度[Natl. Sci. Rev. 9, nwab122 (2022)]。在本項工作中，使用數(shù)值孔徑0.85的物鏡，利用表面等離激元的增強(qiáng)效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了單個PL6色心亮度7倍的增強(qiáng)；進(jìn)一步使用數(shù)值孔徑1.3的油鏡，色心熒光每秒可超過1百萬個計數(shù)。研究組還利用反應(yīng)離子刻蝕工藝調(diào)控薄膜厚度，從而精確控制近表面色心與共面波導(dǎo)的距離，研究最佳作用范圍。除了產(chǎn)生表面等離激元，共面金波導(dǎo)還可用來高效輻射微波，從而大幅提高自旋操控效率。相比傳統(tǒng)微波輻射方式，共面波導(dǎo)使單個PL6色心的拉比頻率在相同微波功率下提升了14倍。實(shí)驗(yàn)裝置與結(jié)果如圖所示。

研究組還深入研究了熒光增強(qiáng)機(jī)制。通過使用三能級模型擬合自相關(guān)函數(shù)，以及測量非共振激發(fā)熒光壽命，研究組不僅驗(yàn)證了表面等離激元是通過提高色心能級的輻射躍遷速率來增強(qiáng)熒光亮度，而且發(fā)現(xiàn)在作用距離逐漸縮小的過程中，表面等離激元的淬滅效應(yīng)會導(dǎo)致色心熒光亮度發(fā)生衰減。

實(shí)驗(yàn)裝置與結(jié)果圖。****a基于表面等離激元增強(qiáng)的器件示意圖；b 存在等離激元增強(qiáng)（左）與無增強(qiáng)（右）區(qū)域的共聚焦熒光掃描對比圖；c被等離激元增強(qiáng)后的單個PL6色心與塊材中未增強(qiáng)的單個PL6色心的飽和熒光計數(shù)對比圖；d使用金波導(dǎo)和銅導(dǎo)線在不同微波功率下測得的拉比振蕩頻率對比圖。

該工作首次實(shí)現(xiàn)了碳化硅薄膜中近表面自旋色心熒光的等離激元增強(qiáng)。共面金波導(dǎo)制備簡單，無需復(fù)雜的增強(qiáng)結(jié)構(gòu)與對準(zhǔn)工藝，并且該方法也適用于碳化硅中其他自旋色心的熒光增強(qiáng)。這項技術(shù)將有力推動碳化硅材料在量子領(lǐng)域的應(yīng)用。